致密油是指以吸附或游离状态存于生油岩中,或与生油岩互层、紧邻的致密砂岩、致密碳酸盐岩等储集岩中,未经过大规模长距离运移的石油聚集^[1].致密油在砂岩储层聚集过程中,原油能够通过的最小孔喉半径为储层聚集孔喉半径下限.目前油田储量计算孔隙度下限常用的方法有经验统计法^[2]、相对渗透率法^[3]、生产测试法^[4]、含油产状法^[5]和最小流动孔喉半径法^[6-7]等.统计法和生产测试法等最初主要针对常规孔渗储层,多采用统计学方法,缺少针对实际样品的定量描述与表征,在致密储层物性下限确定中有较大局限性和不确定性.其中最小流动孔喉半径法是以压汞实验和核磁共振实验为基础,建立以最小流动孔喉半径确定该类储层物性下限的一种方法,即从岩石的微观孔隙

特征出发,首先利用实验方法确定含气层段的最小流动孔喉半径,进而根据实测数据建立孔喉半径与孔隙度、渗透率的相关关系,从而确定储层的孔隙度下限^[6-7],目前在致密储层中有一定应用.尽管该方法考虑了致密储层的特殊孔喉结构,但存在两个明显的缺陷:①压汞实验需对样品洗油,且只能描述孔喉分布,不能与实际储层样品的含油性联系起来,即压汞实验中计算的汞最小流动孔喉半径并不一定是实际样品中油充注的实际孔喉半径下限值; ②核磁共振实验尽管可以测定样品中的束缚水膜厚度,并继而推算流动孔喉半径,同样不能代表实际充注中油所能通过的最小孔喉半径.最小流动孔喉半径法得到的下限值,不代表成藏原油真实充注过程中能够通过的最小孔喉半径.本研究提出一种测定致密砂岩储层聚集孔喉半径下限的新方法,并在四川侏罗系致密油开发中得到良好应用.尽管目前致密油开发过程中由于技术制约所能动用的储层下限未达到储层聚集孔喉半径下限,但是,随着未来油气开发技术的不断提升,致密油开发的有效储层下限也会不断减小.

公山庙油田位于中国四川省中部,处于中台山油田与莲池油田之间,如图1^[8-10].川中侏罗系共发育5个组,即上统的蓬莱镇组和遂宁组; 中统的沙溪庙组; 下统的凉高山组和自流井组.其中,沙溪庙组与凉高山组是公山庙油田致密砂岩油主要勘探层段,目前已有多口井钻获工业油流,与大安寨段均为西南油气田分公司原油增储上产的重点层位^[8].孔隙度主要集中在3%～6%,渗透率介于1×10^-6～1×10^-3μm²,总体低孔低渗^[11-13].凉下段泥岩为沙溪庙组与凉高山组油藏主要烃源岩,源储配置上属于“下生上储”配置关系.

图1 四川公山庙侏罗系致密油藏分布图[8-10]
Fig.1 Gongshanmiao Tight oil reservoir diagram of Jurassic in Sichuan Basin[8-10]

在微观尺度上,油沿着喉道运移过程中由于充注动力不足发生终止,那么终止处喉道两端将存在不同含油性.针对某实际致密油藏,取产油层段致密砂岩样品,通过测定样品中实际喉道中碳含量来判定一条喉道的一处含油或有烃类残留,同一喉道邻近一处不含油或无烃类残留,确定该致密砂岩储层聚集孔喉半径下限值应介于两处孔喉半径之间,之后逐渐缩小该孔喉半径区间值,多次测量即可逼近得到致密砂岩油藏储层聚集孔喉半径下限,如图2,r为相应孔喉半径,r_cutoff为聚集孔喉半径下限值,则r₅<r_cutoff<r₄.

图2 致密砂岩储层聚集孔喉半径下限测定方法原理图
Fig.2 Method schematic for determination of radius threshold of pore throat for tight oil accumulation

在选取孔喉进行测定实验时,并不是所有的孔喉都符合实验要求.由于原油在致密储层中的运聚体现在运移前缘在充注动力条件下的前移^[13-14],运移前缘在微观上的不同受控于储层微观孔喉结构与充注动力的相互作用^[15].而运移前缘停止处在微观上就体现在油沿在吼道中运移终止.在微观尺度上,不同运移前缘的充注动力差异不大,主要体现在微观孔隙结构(即孔喉半径)的差异.在相同充注动力条件下,尽管理论上的充注半径下限值应该相同,但是不同结构形式的孔喉充注结果将会不同.图3显示3种不同的孔喉结构的最终充注效果的差异.其中,A类孔喉结构由于r₁>r_cutoff, 因此油能够注入r₁半径的孔喉,但是由于r₁远大于r₄, 孔喉半径没有连续变化,而r₄<r_cutoff, r₄半径孔喉不能注入.C类孔喉结构的孔喉半径没有变化,整体孔喉都能被原油注入.唯有B类孔喉结构,孔喉半径连续变小,成藏时原油在既定注入压力条件下逐渐注入至r_cutoff停止.因此在选取实际孔喉进行聚集孔喉半径下限测定时,只有B类孔喉隙结构才能测定出聚集孔喉半径下限值.

因此,假设储层实际样品中存在多条B类孔喉结构的孔喉,那么成藏时原油在既定注入压力条件下逐渐注入的r_cutoff应该是相同的.只需要选取1条B类孔喉结构的孔喉进行聚集孔喉半径下限值的测定,即具有典型代表意义,尽管不同B类孔喉结构的孔喉因为在实际储层中可能存在位置不同,最终导致的原油的运移前缘不同,见图3.这里需说明的是,测定B类孔喉结构的孔喉进行聚集孔喉半径下限值时,找到含油与不含油孔喉半径区间后,最佳方法是进一步在区间内进行含油与不含油的孔喉半径位置处能谱与孔喉半径测定,直至得到完全相邻的两处的孔喉半径,其中较小的孔喉半径r_a处没有原油,较大的孔喉半径r_b处有油,此时r_cutoff即为r_a.具体实验步骤如下:将薄片放于场发射环境扫描电镜工作腔内,观察找寻一条逐渐由粗变细的B类吼道,由粗端依次选取点1, 2, 3, …, n, n+1,逐点进行能谱测定,n号点测到碳,对应的孔喉半径是r_n, n+1号点未测到碳,对应孔喉半径是r_n+1. 在n与n+1号点之间重新选取点1, 2, 3, …, m, m+1, 逐点进行能谱测定,m号点测到碳,对应的孔喉半径是r_m, m+1号点未测到碳,对应孔喉半径是r_m+1, 其中r_n+1<r_m+1<r_m<r_n. 多次重复采用逼近法将最终的两个最为临近的含油与不含油的孔喉半径求出.

注: 红色为成藏过程中注入原油,r为对应的孔喉半径.

其中,r₁>r₂>r₃>r_cutoff>r₄; r₆>r₂>r₅>r_cutoff.

图3 不同孔喉结构的充注差异对比
Fig.3 Migration front differences of different pore throat structure types

实际测试过程中,在测得较小的取值区间后,由于区间值很小(一般为十几纳米),进一步在区间内测定取值的工作很难展开.此时需要选取第2条B类孔喉结构的孔喉,得到一个相应较小的取值区间, 与第1次的区间取交集, 缩小相应的取值区间.

实验样品采用致密砂岩产油储层岩石薄片.制片过程中不进行洗油.岩石与玻璃直接黏合,不使用有机黏合剂,抛光粉采用重铬酸氨,保证制样过程无含碳物质掺入.采用型号为Inca X-max 20的能谱仪和Quanta 400的场发射环境扫描电镜. 其中, 场发射环境扫描电镜采用环境真空模式, 分辨率3.0 nm,样品室压力130 Pa.加速电压20 kV,可同时进行连续调节.样品台移动范围为x=y=100 mm,冷台操作,操作温度为室温.能谱仪能量分辨率130 eV,成分范围为元素周期表B—U.

利用能谱仪进行微区分析一直是能谱仪定量分析的重要应用^[16-19].微区分析主要目的就是对探测范围内微小体积内元素含量进行定量分析^[19].其与扫描电镜采用2次电子成像不同的是,能谱仪微区分析主要采用X射线成像,被入射电子激发产生的X射线体积远大于2次电子,一般2次电子能量在表层10 nm范围内出射.因此能谱仪的分辨率要低于场发射扫描电镜^[19].尽管如此,能谱仪的探测范围仍然有规可循,探测较低原子序数其探测范围呈现梨形或雨滴状球形^[19],如图4.若矿物表面存在油膜,则其探测范围为覆盖一定厚度油膜的雨滴状球形.这种雨滴状探测范围能够有效地缩小最上端表面的探测范围,增加了探测厚度(图4),随着探测范围的扩大,探测信号强度逐渐减弱,见图5(a).综上,实验过程中探测原子序数小于钠的C、Si和O等轻元素^[19]时,其探测范围平面投影面积能有效缩小,探测范围垂向投影面积主要集中在喉道表面的烃类,见图5(b).如果元素质量分数>10%,其误差介于1%～3%,如果元素质量分数介于1%～10%,其误差介于3%～5%^[19],表1数据显示探测到的元素质量分数均大于1%,因此其探测结果真实可信.同时需要说明的是,随着探测的孔喉半径逐渐变小,能谱探测到的实际油膜体积是逐渐变小的.图5(b)中前后两次探测的喉道内的烃类的面积发生了变化,由S₂减小至S₁,同等的探

图4 原子序数对能谱仪探测范围的影响[19]
Fig.4 Effect of atomic number on spectrometer detection range[19]

表1 两条测定喉道能谱数据统计
Table 1 Statistics of experimental spectral data单位:%

测体积内烃类组分的变化就会显示在碳含量的变化,这也与表1实验数据中碳含量的逐渐变小相吻合.即使相邻的探测范围会有所重合,这个规律并不会发生改变.

图5 能谱探测范围示意图
Fig.5 Detection range of energy spectrum

选取公山庙油田公22井沙溪庙组2 477 m产油层段(产油量4.88 t/d)砂岩作为实验样品.岩心样品含油性良好,整体普遍含油,岩心油气显示为油浸.

本实验选取两条喉道,分别位于两个薄片.每条喉道进行了5个点的测定.

第1条吼道所测5个点如图6(a)和表1所示.1号点:喉道直径138.10 nm,w(C)=11.66%; 2号点:喉道直径101.10 nm,w(C)=7.44%; 3号点:喉道直径75.87 nm,w(C)=6.64%; 4号点:喉道直径43.44 nm,w(C)=0; 5号点:周边矿物,w(C)=0.排除磨片过程中的油污染可能性,同时1—4号点均不含Ca,表明检测范围不含CaCO₃.尽管数据显示存在Mg,但是碳酸镁胶结物主要形成于白云岩化过程^[18-19]中,而本地区没有白云岩的分布^[10],探测范围内的Mg应该主要来自于由Al和Mg等组成的含水硅酸盐黏土矿物.最终得到充注孔喉直径下限值分布区间为(43.44 nm,75.87 nm).

第2条喉道所测5个点如图6(b)和表1所示.1号点:喉道直径96.40 nm,w(C)=16.20%; 2号点:喉道直径76.79 nm,w(C)=10.95%; 3号点:喉道直径58.48 nm,w(C)=10.54%; 4号点:喉道直径44.78 nm,w(C)=0; 5号点:周边矿物,w(C)=0,排除磨片过程中的油污染可能性.得到成藏孔喉直径下限值分布区间为(44.78 nm, 58.48 nm).

图6 实验电镜照片
Fig.6 SEM experiments photos

理论上讲,选取更多的B类孔喉结构的孔喉或许能进一步缩小区间交集,但是其前提是随后的这些B类孔喉结构的孔喉区间值要小于第1次、第2次的区间值.但在实际应用中,本身存在的局限性约束了这种更小区间值取得的可能性.本研究得到的两个取值区间跨度值分别是32.4 nm和13.7 nm,13.7 nm已达到进行场发射环境扫描电镜精准测定孔喉半径的极限值^[17].根据前面所述,本次得到的聚集孔喉半径下限的区间值具有典型代表性.取两个区间极小值的最大值作为新区间的极小值,两个区间极大值的最小值作为新区间的极大值,则最终得到下限分布区间是(43.44 nm,58.48 nm).

获取下限值分布可能区间后,笔者首先假设油的充注是连续的,则在3和4号点之间的碳含量应该是连续递减的,因此在4号点之前w(C)逐渐递减为0,故选取稍大于直径43.4 nm的44 nm作为直径下限; 再假设油的充注不连续,则其充注截止的位置出现在3和4号点之间,出现在两者之间任何一点的概率是同等的,因此亦可把44 nm作为直径下限.因此,四川盆地公山庙油田公22井沙溪庙组油藏的成藏孔喉直径下限选定为44 nm.传统最小流动孔喉半径法采用沃尔公式通过毛管压力曲线计算出储层的最小流动孔喉半径.沃尔公式原理是以等孔隙体积增量为基础,计算每一个孔隙体积间隔中的渗透能力贡献值Δk 及累积渗透能力∑Δk, 当最终∑Δk达到99.9%时,所对应的孔喉半径就是最小流动孔喉半径.笔者根据压汞资料进行了该样品的最小流动孔喉半径的计算.表2显

表2 公22井中2 477 m处样品最小流动孔喉半径计算
Table 2 Calculation of the minimum flowing pore throat radius of tight sand sample from Gong 22 well, 2 477 m

示,孔喉直径为2 013.7 nm时, ∑Δk达到99.9%, 因此最小流动孔喉直径为2 013.7 nm.与本研究得到的实际聚集孔喉半径下限值相比,此值明显偏大,不具备实际应用意义.

通过对公山庙沙溪庙组34个样品高压压汞数据进行分析,可拟合孔喉直径与渗透率关系,如图7.把成藏孔喉直径下限44 nm对应在图7上,可得到渗透率下限值约为0.018 ×10^-3μm²,继而通过拟合得到孔隙度下限约为1.4%.文献[22-23]统计得到的公山庙油田沙溪庙组油藏有效孔隙度下限值约为3%,本研究所测值比该值降低了1.6%.图9中公山庙沙溪庙组油藏储层孔隙度区间分布统计表明,孔隙度在1.4%～3%的储层约占总资源量29%,因此,笔者的研究工作可使公山庙油田沙溪庙组油藏资源量统计值有效增加.

图7 沙溪庙组油藏渗透率与孔喉直径关系拟合图
Fig.7 Fitting chart of permeability and pore radius

图8 沙溪庙组油藏渗透率与孔隙度拟合图
Fig.8 Fitting chart of permeability and porosity

图9 沙溪庙组油藏储层孔隙度区间分布图
Fig.9 Porosity distribution of Gongshanmiao Tight oil reservoir

本研究通过测定样品中实际喉道中碳含量来判定喉道(孔喉半径逐渐减小)的一处含油或有烃类残留,同一喉道邻近一处不含油或无烃类残留,判定该致密砂岩储层聚集孔喉半径下限值应介于两处孔喉半径之间,之后在两处孔喉半径之间进一步测量逐渐缩小该孔喉半径区间值,多次测量即可逼近出致密砂岩油藏层聚集孔喉半径下限.

公22井沙溪庙组2 477 m砂岩两条孔喉半径下限区间值分别为(43.44 nm, 75.87 nm)与(44.78 nm, 58.48 nm),最终得到下限分布区间是(43.44 nm,58.48 nm),通过分析将聚集孔喉直径下限定为44 nm.与传统沃尔公式通过毛管压力曲线求取的最小流动孔喉半径3 019.15 nm相比,本研究更具实际价值.通过拟合法得研究区有效孔隙度下限值1.4%,比原统计下限3%降低了1.6%,使沙溪庙组油藏资源量统计值增加了约29%,应用效果良好.

致谢:衷心感谢中国石油勘探开发研究院邹才能教授和华南理工大学张大同教授对本文的指导!